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生活行业垂直网站理想带隙甲脒基锡铅钙钛矿(FASn0.5Pb0.5I3)作为制备热稳定的单结和串联钙钛矿光伏器件的理想材料,在近年来受到了越来越多的关注。然而,实现高效稳定的器件通常需要制备低缺陷的高质量钙钛矿薄膜,而锡铅基钙钛矿往往面临着Sn2+离子不稳定和薄膜生长不可控造成的高缺陷问题。此外,作为衬底的氧化镍空穴传输层(NiOxHTL)对钙钛矿薄膜的生长以及电荷传输动力学也具有很大影响,积极优化NiOx薄膜的表面性质对实现器件效率和稳定性的最大化至关重要。
基于此,该团队提出了一种双面结晶调控策略,以三氟乙酰胺(TFOA)作为NiOx/钙钛矿界面间的埋底功能层实现对NiOx层和钙钛矿层的同时改性,并结合甲酰肼蒸汽(FHV)退火处理方法实现对钙钛矿薄膜自上而下的生长结晶控制,进而获得低缺陷FASn0.5Pb0.5I3钙钛矿吸光层用于高效稳定光伏器件。研究发现TFOA修饰层具有多功能,可以有效钝化NiOx薄膜表面缺陷并调节其能级水平,以及通过释放钙钛矿内部残余应变和形成氢键铰链抑制薄膜内部碘离子迁移来减少钙钛矿薄膜缺陷。具有还原性的FHV在退火过程中不仅能提供抗氧化氛围,来抑制Sn2的氧化以减少薄膜中Sn4+的含量,而且挥发性的Lewis碱甲酰胺基团能与Sn钙钛矿相互作用减缓其结晶速率,从而很好的实现Sn-Pb钙钛矿自上而下的结晶控制,极大提升钙钛矿薄膜质量。最终,TFOA-FHV共修饰的器件实现了21.12%的光电转化效率和接近80%的填充因子。此外,未封装的器件在多种测试环境下也展现出较好的运行稳定性。该研究揭示了钙钛矿薄膜上下界面联合调控的巨大潜力,有望广泛应用于高性能钙钛矿太阳能电池的制备。
该工作得到了国家自然科学基金委的资助以及来自武汉大学科研公共服务条件平台在材料结构表征方面的支持和帮助。同时,该工作也得到了湖北大学李金华教授,武汉大学林乾乾教授、柯维俊教授和方国家教授等合作者在材料表征测试方面的帮助。